Licht-Materie-Wechselwirkung mit Elektronen-Nanoemittern

Nicht-lineare Emissionsprozesse und klassische Starkfeldphysik

Multielektronen-Dynamik und Quanten-Elektronen-Optik

Femtosekunden-Elektronenquelle

nano-tipIn diesem Experiment entwickeln und verwenden wir eine neuartige Elektronenquelle, die es uns erlaubt fundamentale Experimente mit freien Elektronen durchzuführen. Dazu fokussieren wir Lichtpulse einer Dauer von Femtosekunden auf eine nanometrische Metallspitze, die in einer Halbkugel mit einem Krümmungsradius von typischerweise 10 Nanometern endet. Durch die kleinen Dimensionen der Spitze ist das optische Feld am Apex der Spitze deutlich überhöht, so dass Spitzenintensitäten von bis zu 1013 W/cm² erreicht werden. Daher werden die Elektronen von einer Fläche auf der Nanometer-Skala innerhalb von Femtosekunden durch stark nichtlineare Prozesse emittiert. Die unerreichte zeitliche und räumliche Kontrolle über den Emissionsprozess wird neue Anwendungen ermöglichen. Derzeit untersuchen wir die Emissionsprozesse und Elektronendynamik und charakterisieren die Kohärenzeigenschaften der emittierten Elektronenwelle.

Durch den grundsätzlich einfachen experimentellen Aufbau und die Möglichkeit der Kontrolle der Spitzenoberfläche auf atomarer Skala sind Metallspitzen ein ideales Modellsystem für die Licht-Materie-Wechselwirkung im Starkfeldregime. In unserer Gruppe untersuchen wir auch die weitere Anwendung solcher Spitzen als Elektronenquelle für Elektronenbeschleuniger oder zeitaufgelöste Elektronenbeugung.

 

Above-Threshold-Photoemission

Ein Experiment haben wir dem Photoemissions-Mechanismus gewidmet. Mit Pulsen eines Titan:Saphir-Oszillators mit einer Zentralwellenlänge von 800 Nanometern und einer Pulsdauer von 6 Femtosekunden haben wir beobachtet, dass einzelne Elektronen die Energie von bis zu 6 Photonen mehr erhalten, als sie zum Verlassen des Metalls bräuchten. Dieses Phänomen wird Above-Threshold-Photoemission (ATP) genannt. Zusätzlich konnten wir bei eingestrahlten Intensitäten von etwa 1011W/cm2Starkfeldeffekte beobachten, die nicht in einem einfachen Photonenbild erklärt werden können. Allgemein gesprochen treten solche Effekte in den Elektronenspektren auf, sobald die mittlere kinetische Energie des emittierten Elektrons im oszillierenden Laserfeld (die sogenannte ponderomotive Energie) vergleichbar mit der Photonenenergie wird. Wir haben diese Effekte zum ersten Mal in ATP beobachtet (siehe Abbildung).

 

Measurement of above-threshold photoemission
Above-Threshold Photoemission. Elektronenspektren für unterschiedliche Intensitäten (farblich kodiert). Die ausgeprägten Maxima entsprechen der Absorption von drei oder mehr Photonen; deren Zahl ist in den Kreisen angedeutet. Ein Zeichen für das Auftreten der Starkfeldphysik ist, dass das Maximum mit 4 Photonen das Maximum mit 3 Photonen mit steigender Laserintensität überholt. Dezember 2010.

 

Da der experimentelle Aufbau vergleichsweise einfach ist und auch die Oberfläche am scharfen Ende der Spitze sogar bis hinunter zur atomaren Struktur kontrolliert werden kann, stellt die metallische Nanospitze ein ideales Modellsystem zur Untersuchung von Licht-Materie-Wechselwirkung in starken Laserfeldern dar. Anwendungen einer solchen Elektronenquelle werden an unserem Lehrstuhl gegenwärtig für einen möglichen Einsatz in zeitaufgelöster Elektronenbeugung und Laserbeschleunigung von Elektronen untersucht.

 

Phasenabhängigkeit der Elektronenemission

Animation der Abhängigkeit der Elektronenspektren von der Träger-Einhüllenden-Phase des emittierenden Laserpulses. Juli 2011.

 

In extrem kurzen Laserpulsen kann die Form des oszillierenden elektrischen Feldes in seiner Einhüllenden mit Hilfe des Frequenzkamms (Nobelpreis an T. W. Hänsch) kontrolliert werden. Die entscheidende Größe ist die sogenannte Träger-Einhüllenden-Phase (CEP) des Lichtpulses, d.h. die relative Phase zwischen den Maxima der Trägerwelle und der Intensitäts-Einhüllenden. Wir konnten zeigen, dass die Elektronenemission von Nanospitzen von der CEP – und damit von der Form des elektrischen Feldes – abhängt. Insbesondere die hochenergetischen Elektronen zeigen eine starke Abhängigkeit von der CEP (siehe Abbildung). Aus der theoretischen Modellierung entnehmen wir, dass diese Elektronen zunächst emittiert werden und dann im Nahfeld der Spitze propagieren, in dem sie zur zurück zur Spitze getrieben werden. Dort können die Elektronen elastisch streuen und mehr Energie im Laserfeld gewinnen, bevor sie detektiert werden. Je nach Träger-Einhüllenden-Phase kann diese Prozesskette während des Laserpulses entweder nur einmal oder zweimal ablaufen. Ein zweifacher Prozessablauf führt zu Interferenz, die sich in den Spektren durch ausgeprägte Minima und Maxima manifestiert (CEP von ~Pi in der Animation). Dies ist ein Zeit-Energie-Analogon zum berühmten Youngschen Doppelspaltversuch, bei dem Interferenz nur dann auftritt, wenn dem Teilchen beide Spalte zugänglich sind. Hier erzeugt das Laserfeld „zeitliche Spalte“.

 

Rückstreuung an einer Metalloberfläche

 

A typical rescattering spectrum. July 2011.
Ein typisches Elektronenspektrum von einer Wolframspitze, in dem der hochenergetische Teil der Elektronen Rückstreuung erfährt. Dies führt zu einem Plateau. Juli 2011.

 

Wie schon im letzten Abschnitt angedeutet beobachten wir, dass die Photoelektronen so stark durch das Nahfeld beeinflusst werden, dass sie bei Emission während der „richtigen“ Phase des Lichtfeldes innerhalb eines optischen Zyklus zur Spitze zurückkehren und dort elastisch streuen. Diese Rückkehr zur emittierenden Materie liegt dem Feld der Attosekundenphysik zu Grunde, das typischerweise Gase und Moleküle untersucht (z.B. Erzeugung hoher Harmonischer). Diese Zeitskalen sind nun auch an Festkörperoberflächen zugänglich. In Photoelektronen-Spektren zeigt sich die Rückstreuung durch hochenergetische Elektronen, die eine plateauartige Struktur bilden (siehe Abbildung). Mit Hilfe von semiklassischer Modellierung durch das Drei-Schritt-Modell, das in der Atomphysik sehr erfolgreich verwendet wird, können wir die grundlegenden Prozesse auch an Spitzen erklären. Ein sehr viel realistischeres Modell für den Festkörper ist zeitabhängige Dichtefunktionaltheorie (TDDFT). Diese wurde von der Gruppe von Joachim Burgdörfer auf unser System erfolgreich angewandt und stimmt sehr gut mit den experimentellen Beobachtungen überein. Die Rechnungen zeigen, dass wir die Elektronenbewegung auf der Attosekunden-Skala mit Hilfe der genauen Form des elektrischen Feldes kontrollieren können, experimentell realisiert durch Kontrolle über die CEP. Diese neuen Erkenntnisse könnten in der Zukunft ermöglichen, Elektronik bei optischen Frequenzen zu realisieren, die etwa 100.000 Mal höher liegen als die Standards, die derzeit in Verwendung sind.

 

Ein Prüfstand für Nahfelder

Durch die weitreichende Kontrolle über die Spitzengeometrie sind Metallspitzen ein ideales Modell zur Untersuchung von Nahfeldern. Wir beschrieben hier zwei Experimente. Im ersten Experiment nutzen wir unser Wissen um den Rückstreuprozess, um die Spitzenintensität des Nahfeldes am Apex der Spitze zu bestimmen. Wir identifizieren den Krümmungsradius am Apex der Spitze und die dielektrische Funktion des Spitzenmaterials als kritische Parameter zur Erzeugung starker Nahfelder. Die höchste kinetische Energie, die Elektronen durch den Rückstreuprozess erreichen können, ist durch Ihre ponderomotive Energie und die Austrittsarbeit des Metalls gegeben. Durch Messung des Elektronenspektrums können wir daher die Intensität des Lichtfelds bestimmen, das die Elektronen im Nahfeld erfahren haben, und sie mit der einfallenden Laserintensität vergleichen. Wir erhalten so einen Feldverstärkungsfaktor von etwa 3-6 für eine Zentralwellenlänge von 800 nm für Wolfram- und Goldspitzen, wobei wir das Nahfeld auf einer Skala von Nanometern untersuchen.

Skizze der Methode zur Bestimmung der Feldverstärkung durch Rückstreuung. Ein einfallender Laserpuls regt ein Nahfeld an der Nanospitze an, das zur Emission von Elektronen führt. Ein Teil der Elektronen erfährt Rückstreuung im Nahfeld und sammelt dabei Information über dieses Nahfeld. Die höchste erreichte Elektronenenergie ist dadurch ein Maß für die Nahfeldintensität.

 

In einem zweiten Experiment charakterisieren wir erstmals Nahfelder mit Attosekunden-Auflösung direkt in der Zeit-Domäne. Dazu verwenden wir eine Attosekunden-Schmierbild-Kamera. In einer Kollaboration mit der Kling-Gruppe am Max-Planck-Institut für Quantenoptik und der LMU München schicken wir sowohl 4,5 Femtosekunden (fs) lange Nahinfrarot-Pulse als auch 220 Attosekunden (as) lange XUV-Pulse auf eine Gold-Nanospitze. Die Rolle der Infrarotpulse ist dabei, das zu untersuchende Nahfeld am Schaft der Spitze anzuregen. Die XUV-Pulse emittieren Elektronen durch den Photoeffekt. Die Energie dieser XUV-Photoelektronen hängt nun von der zeitlichen Verzögerung zwischen Infrarot-Puls und XUV-Puls ab, da die XUV-Photoemission zu verschiedenen Phasen der Nahfeldoszillation stattfindet. Diese Modulation der Energie der Photoelektronen erlaubt uns die Charakterisierung des Nahfeldes mit Attosekunden-Auflösung.

Modulation des hochenergetischen Teils des Photoelektronen-Spektrums einer Gold-Nanospitze als Funktion der Verzögerung zwischen einem XUV Puls, der zur Photoemission führt, und einem Infrarotpuls, der das untersuchte Nahfeld an der Spitze anregt. Mai 2016.
Modulation des hochenergetischen Teils des Photoelektronen-Spektrums einer Gold-Nanospitze als Funktion der Verzögerung zwischen einem XUV Puls, der zur Photoemission führt, und einem Infrarotpuls, der das untersuchte Nahfeld an der Spitze anregt. Mai 2016.

Transversale Kohärenz der lasergetriebenen Emission

Eine wichtige Kenngröße einer Elektronenquelle ist ihre transversale Kohärenz. Zur Untersuchung der Kohärenz der Emission von Spitzen verwenden wir eine Kohlenstoff-Nanoröhre, die wir in Kollaboration mit der Högele-Gruppe an der LMU München herstellen. Sie dient als Biprisma, das es erlaubt, Materiewellen-Interferenz der emittierten Elektronen von einer Nanospitze aufzunehmen (siehe Abbildung). Die Ausdehnung der Interferenzstreifen ist dabei ein direktes Maß für die Kohärenz des Elektronenstrahls. In der Abbildung sehen wir, dass sowohl das linke wie auch das rechte Bild vergleichbare Interferenz aufweisen und daher auch die Kohärenz des Elektronenstrahls ähnlich ist. Links werden Elektronen durch einen UV-Laser emittiert, rechts durch Feldemission durch eine angelegte statische Spannung. Die hohe Kohärenz des durch Feldemission von einer Spitze emittierten Strahls ist wohlbekannt, weshalb diese als Elektronenquellen in den höchstauflösenden Elektronenmikroskopen als sogenannte CFE-Quellen verwendet werden. Es ist daher von großem Interesse für weitere Anwendungen, zum Beispiel in zeitaufgelöster Elektronenbeugung, dass der Elektronenstrahl von Spitzen eine ähnlich große Kohärenz aufweist, wie ein Strahl, der von der selben Spitze durch Feldemission erzeugt wird.

 

Interferenzmuster
Von einer Wolframspitze emittierte Elektronen interferieren an einem Kohlenstoff-Nanoröhrchen. In (a) werden die Elektronen durch einen Laser emittiert, wohingegen sie in (b) durch Feldemission die Spitze verlassen. In beiden Fällen ist die transversale Kohärenz des Elektronenstrahls, direkt ablesbar durch die Zahl der Interferenzstreifen, sehr hoch. Mai 2015.

 

In einem weiteren Experiment haben wir die transversalen Kohärenzeigenschaften von Elektronen vermessen, wenn die Emission nicht durch einen linearen, sondern unter Verwendung von Wenig-Zyklen-Laserpulsen durch einen Multiphotonen-Emissionsprozess ausgelöst wird. Auch in diesem Fall verhalten sich die Elektronen extrem kohärent, wieder sehr ähnlich wie im Fall von feldemittierte Elektronen. Diese Eigenschaften sind gerade für neuartige Elektronenmikroskope wie ultraschnelle Rasterelektronenmikroskope und Transmissionselektronenmikroskope relevant.

Links Interferenzmuster von lasergetriggerten Elektronen, rechts von feldemittierten Elektronen [8].

Kohärente Kontrolle der Photoemission

In diesem Experiment zeigen wir, dass es trotz der Komplexität des Festkörpers mit seinen effizienten Dekohärenz-Mechanismen möglich ist, den Gesamtstrom von einer Nanospitze mit der Phase von Lichtfeldern zu schalten. Dazu strahlen wir zwei kohärente Lichtpulse mit kommensurabler Zentralwellenlänge auf eine Wolframspitze, einen bei 1560 nm und einen bei 780 nm. Wir beobachten, dass der Photoelektronen-Strom von der Spitze mit einer Modulationstiefe von bis zu 98% mit der Phase zwischen den beiden Lichtfeldern geschaltet werden kann. Durch die Untersuchung des Verhaltens mehrerer Multiphotonen-Ordnungen mit der relativen Phase und die Skalierung des emittierten Stroms mit der Laserintensität finden wir zwei Klassen von Pfaden, die zur Elektronenemission führen, die konstruktiv oder destruktiv interferieren können. Diese Interferenz erlaubt das Schalten des Stroms (siehe Abbildung). Unsere Ergebnisse werden durch zeitabhängige und Grundzustands-Dichtefunktionaltheorie-Simulationen der Burgdörfer-Gruppe an der TU Wien unterstützt.

Zwei-Farb Interferenzsignale: Aufgrund der Quantenpfadinterferenz moduliert die Elektronenzählrate in Abhängigkeit von der Verzögerung zwischen dem fundamentalen und dem zweiten harmonischen Laserpuls.

Misst man nun die Energie der Elektronen als Funktion der Phase zwischen den beiden Lichtpulsen der Fundamentalen und der zweiten Harmonischen, so kann man fundamentale Einsichten in den Photoemissionsprozess gewinnen. Hierfür haben wir im Experiment Laserpulse hergestellt, die eine zeitliche Dauer von nur wenigen Zyklen besitzen. Dies ermöglichte es uns, Spektren im Starkfeldbereich zu generieren. Basierend auf der neu eingeführten Größe der optimalen Phase – welche beschreibt, bei welcher Phase die meisten Elektronen für eine bestimmte Energie erzeugt werden – konnten wir das Emissionszeitfenster von Elektronen experimentell auf 710 as mit einer extrem hohen Genauigkeit von nur 30 as bestimmen.

Starkfeldelektronenspektren als Funktion der Zweifarbphase. Für mehr Details siehe Referenz [9].

Hin zur Multielektronenphysik

In den vorherigen Interferenzexperimenten konnten wir zeigen, dass die emittierten Elektronen aus den Metallspitzen transversal extrem kohärent sind. Dies gilt allerdings nur, wenn man sich Elektronenpulse ansieht, bei denen im Durchschnitt deutlich weniger als ein Elektron pro Puls emittiert wird. Erhöht man nämlich die Laserleistung auf der Spitze und somit die Anzahl der emittierten Elektronen, so beobachten wir, dass sich die Kohärenzeigenschaften der Elektronen reduzieren, d.h. die Sichtbarkeit des Interferenzmusters verschlechterte. Durch semi-klassische Simulationen konnten wir zeigen, dass eine starke Coulomb-Interaktion zu einer Vergrößerung der sogenannten virtuellen Quellgröße führt, was unsere experimentellen Beobachtungen erklärt.

Sichtbarkeit des Interferenzmusters als Funktion der Anzahl der emittierten Elektronen. Für mehr Details siehe Referenz [10].

Elektron-Elektron-Korrelationen

Basierend auf diesen Erkenntnissen wollen wir einen Schritt weitergehen. Bisher haben wir immer über viele Millionen Laserpulse gemittelte Messungen betrachtet. Wie jedoch verhalten sich mehrere Elektronen, die im gleichen Laserpuls emittiert werden?

Basierend auf einem neu entwickelten Vakuumsystem und einem sogenannten Verzögerungslinien-Detektor können wir die Energie von bis zu vier während eines einzelnen Laserpulses emittierten Elektronen messen. Wenn wir uns die Energie von zwei Elektronen ansehen, so beobachten wir eine starke Unterdrückung von Koinzidenzen bei gleichen Energien. Diese Unterdrückung können wir durch Coulomb-Abstoßung zwischen zwei Elektronen erklären. Nur aufgrund der involvierten Skalen von Nanometern (Spitzengröße) und Femtosekunden (Emissionsdauer) ist dieser Effekt jedoch sichtbar. Filtert man nun den Elektronenstrahl energetisch, so können sub-Poissonsche Elektronenstrahlen erzeugt werden, die in Zukunft für die Elektronenmikroskopie relevant werden könnten.

Elektron-Elektron-Interaktionen aufgrund von Coulombabstoßung führen zu einer starken Energieantikorrelation. Siehe [11]

Elektronen-Anzahl-Statistiken und Licht-Materie-Wechselwirkung mit nichtklassischem Licht

In Zusammenarbeit mit der Gruppe von Maria Chekhova (Max-Planck Institut für die Physik des Lichts) untersuchen wir, wie sich die Elektronenemission verhält, wenn man nicht wie bisher klassisches Licht („kohärentes“ Licht), sondern nichtklassisches Licht verwendet.  Hierfür haben wir untersucht, wie viele Elektronen pro Laserpuls emittiert werden. Für klassisches Laserlicht konnten wir zeigen, dass die Anzahlstatistik für die Elektronen einer Poisson-Verteilung folgt. Als nichtklassische Lichtquelle haben wir einen stark gequetschten Vakuumzustand („bright squeezed vacuum“) verwendet. Wir beobachteten, dass die Fluktuationen des Lichts zu einer extrem breiten Elektronenanzahlverteilung führen. Wir konnten Ereignisse mit bis zu 65 Elektronen aus einem Laserpuls messen, obwohl der Durchschnitt nur etwa 0.27 Elektronen pro Puls betrug – dies entspricht dem 240-fachen des Mittelwertes. Die Wahrscheinlichkeit, ein solches Ereignis mit klassischem Licht zu beobachten, würde 10-128 betragen.

Elektronenanzahlstatistik von Elektronen, die durch nicht-Klassisches Licht emittiert wurden. Siehe auch [12].

Weiterführende Literatur (Auswahl)

[1] Markus Schenk, Michael Krüger and Peter Hommelhoff, “Strong-field above-threshold photoemission from sharp metal tips”, Phys. Rev. Lett. 105, 257601 (2010).

[2] Michael Krüger, Markus Schenk and Peter Hommelhoff, “Attosecond control of electrons emitted from a nanoscale metal tip”, Nature 475, 78 (2011).

[3] Georg Wachter, Christoph Lemell, Joachim Burgdörfer, Markus Schenk, Michael Krüger and Peter Hommelhoff, “Electron rescattering at metal nanotips induced by ultrashort laser pulses”, Phys. Rev. B 86, 035402 (2012).

[4] Sebastian Thomas, Michael Krüger, Michael Förster, Markus Schenk and Peter Hommelhoff, “Probing of optical near-fields by electron rescattering on the 1nm scale”, Nano Lett. 13, 4790 (2013).

[5] B. Förg, J. Schötz, F. Süßmann, M. Förster, M. Krüger, B. Ahn, W. A. Okell, K. Wintersperger, S. Zherebtsov, A. Guggenmos, V. Pervak, A. Kessel, S. A. Trushin, A. M. Azzeer, M. I. Stockman, D. Kim, F. Krausz, P. Hommelhoff, and M. F. Kling, “Attosecond nanoscale near-field sampling”, Nat. Commun. 7, 11717, (2016).

[6] Dominik Ehberger, Jakob Hammer, Max Eisele, Michael Krüger, Jonathan Noe, Alexander Högele, and Peter Hommelhoff, „Highly Coherent Electron Beam from a Laser-Triggered Tungsten Needle Tip”, Phys. Rev. Lett. 114, 227601 (2015).

[7] Michael Förster, Timo Paschen, Michael Krüger, Christoph Lemell, Georg Wachter, Florian Libisch, Thomas Madlener, Joachim Burgdörfer, Peter Hommelhoff, “Two-color coherent control of femtosecond above-threshold photoemission from a tungsten nanotip”, Phys. Rev. Lett. 117, 217601 (2016).

[8] Stefan Meier, Takuya Higuchi, Manuel Nutz, Alexander Högele, and Peter Hommelhoff, “High spatial coherence in multiphoton-photoemitted electron beams“, APL 113, 143101 (2018)

[9] Philip Dienstbier, Lennart Seiffert, Timo Paschen, Andreas Liehl, Alfred Leitenstorfer, Thomas Fennel, and Peter Hommelhoff, “Tracing attosecond electron emission from a nanometric metal tip”, Nature 616, 702-706 (2023)

[10] Stefan Meier, Peter Hommelhoff, „Coulomb Interactions and the Spatial Coherence of Femtosecond Nanometric Electron Pulses”, ACS Photonics 9, 3083-3088 (2022)

[11] Stefan Meier, Jonas Heimerl, and Peter Hommelhoff, “Few-electron correlations after ultrafast photoemission from nanometric needle tips”, Nature Physics 19, 1402–1409 (2023)

[12] Jonas Heimerl, Alexander Mikhaylov, Stefan Meier, Henrick Höllerer, Ido Kaminer, Maria Chekhova, and Peter Hommelhoff, „Multiphoton electron emission with non-classical light”, Nature Physics 20, 945-950 (2024)